نوع مقاله : مقاله پژوهشی

نویسندگان

1 دانشکده ی مهندسی شیمی، دانشگاه تهران، صندوق پستی: 4563-11155، تهران ـ ایران

2 پژوهشکده ی چرخه ی سوخت هسته ای، پژوهشگاه علوم و فنون هسته‌ای، سازمان انرژی اتمی ایران، صندوق پستی: 8486-11365، تهران ـ ایران

چکیده

در این پژوهش، نانوجاذب ترکیبی پلی‌وینیل الکل (PVA)/ تیتانیم اکسید (2TiO)/ آمینو پروپیل‌تری اتوکسی سیلان (APTES) به روش اختلاط ذرات اکسید فلزی اصلاح شده با گروه‌های آمین در ماتریس پلی‌مری، با عملیات ریخته‌گری تهیه شد. طیف‌سنجی تبدیل فوریه‌ی زیرقرمز (FTIR) نشان داد که جاذب تهیه شده به خوبی با گروه عاملی آمین اصلاح شده بود. تحلیل میکروسکوپی الکترون پویشی (SEM) نشان داد که نانوذرات تیتانیم اکسید به خوبی در سطح جاذب پراکنده شده بود. تأثیر مقدارهای 2TiO، APTES، pH، زمان تماس، مقدار جاذب، غلظت اولیه‌ی محلول توریم و دما در سیستم جذب ناپیوسته مورد بررسی قرار گرفت. شرایط بهینه‌ی جذب توریم به وسیله‌ی نانوجاذب ترکیبی /APTES2PVA/TiO، %20 وزنی 2TiO، %10 وزنی APTES، زمان تماس 5 ساعت، مقدار جاذب 1 گرم بر لیتر، دمای 45 درجه‌ی سانتی‌گراد و pH برابر 5 به دست آمد. داده‌های سینتیکی با مدل‌های سینتیکی شبه مرتبه‌ی اول، شبه مرتبه‌ی دوم و دونمایی برازش شد. از بین مدل‌های به کار گرفته شده، مدل دونمایی از دو مدل دیگر بهتر بود. سه مدل هم‌دمای فروندلیچ، لانگمویر و دوبنین- رادشکویچ برای توصیف داده‌های تعادلی بررسی شد. مدل فروندلیچ تطابق بهتری نسبت به دو مدل دیگر با داده‌های تعادلی داشت. ظرفیت جذب بیشینه‌ی توریم 7/43 میلی‌گرم بر گرم به دست آمد. مقدارهای محاسبه شده‌ی پارامترهای ترمودینامیکی نشان داد که جذب توریم به وسیله‌ی نانوجاذب ترکیبی /APTES2PVA/TiO خودبه‌خودی و گرماگیر است. هم‌چنین مشاهده شد که تغییر ظرفیت جذب بعد از پنج دور جذب- واجذب کم‌تر از 20 درصد بود.
 

کلیدواژه‌ها

عنوان مقاله [English]

Investigation of effective parameters on thorium adsorption by nanohybrid adsorbent of polyvinyl alcohol/ titanium oxide functionalized with amine groups

نویسندگان [English]

  • Saeid Abbasizadeh 1
  • Alireza Keshtkar 2
  • seyedmohammadali Mosavian 1

چکیده [English]

In this study, an adsorbent material of poly vinyl alcohol (PVA)/ titanium oxide (TiO2)/ amino-propyltriethoxysilane (APTES) was synthesized by the casting method. The FTIR spectra indicated that PVA/TiO2/APTES nanohybrid adsorbent was functionalized by amine groups. The SEM analysis also showed that the TiO2 nanoparticles were dispersed well on the adsorbent surface. Several influential variables such as TiO2 content, APTES content, pH, contact time, initial concentration and temperature were studied in a sorption batch mode. The optimum conditions for thorium were specified in 20%W of TiO2, 10%W of APTES, within the contact time of 5 hours, adsorbent dose of 1 g/L, temperature of 45°C and pH of 5. The kinetic data were fitted to pseudo-first-order, pseudo-second-order and double-exponential models. Based on the results, the double-exponential model described the experimental data well. Three isotherm models, namely Freundlich, Langmuir and Dubbinin-Radushkevich were used for analysis of the equilibrium data. Based on the results, the Freundlich isotherm was better than other isotherms. The maximum adsorption capacity of the nanohybrid for thorium was 43.7 mg/g. Calculation of thermodynamic parameters showed that the nature of thorium sorption onto the nanohybrid was endothermic and spontaneous. The change of adsorption capacity after five sorption- desorption cycles was less than 20%.
 

کلیدواژه‌ها [English]

  • Nanohybrid adsorbent
  • Titanium oxide
  • Poly vinyl alcohol
  • Amine groups
  • Thorium
[1] P. Sharma, R. Tomar, Synthesis and application of an analogue of mesolite for the removal of uranium (VI), thorium(IV), and europium(III) from aqueous waste, Micropore. Mesopore. Mater. 116 (2008) 641-652.
[2] A. Borowiak-Resterna, R. Cierpiszewski, K. Prochaska, Kinetic and equilibrium studies of the removal of cadmium ions from acidic chloride solutions by hydrophobic pyridinecarboxamide extractants, J. Hazard. Mater. 179 (2010) 828-833.
[3] F.A. Aydin, M. Soylak, Solid phase extraction and preconcentration of uranium (VI) and thorium (IV) on duolite XAD761 prior to their inductively coupled plasma spectrometric determination, Talanta, 72 (2007) 187-192.
[4] M. Soylak, N.D. Erdogan, Copper(II)-rubeanic acid coprecipitation system for separation-preconcentration of trace metal ions in environmental samples for their flame atomic absorption spectrometric determinations, J. Hazard. Mater. 137 (2006) 1035-1041.
[5] O.D. Uluozlu, M. Tuzen, D. Mendil, M. Soylak, Coprecipitation of trace elements with Ni2+/2-nitroso-1-naphthol-4-sulfonic acid and their determination by flame atomic absorption spectrometry, J. Hazard. Mater. 176 (2010) 1032-1037.
[6] B.Yu. Kornilovich, I.A. Kovalchuk, G.N. Pshinko, E.A. Tsapyuk, A.P. Krivoruchko, Water purification of uranium by the method of ultrafiltration, J. Water Chem. Technol. 22 (2000) 43-47.
[7] A.M. Shoushtari, M. Zargaran, M. Abdouss, Preparation and characterization of high efficiency ion-exchange cross linked acrylic fibers, J. Appl. Polym. Sci. 101 (2006) 2202-2209.
[8] S.D. Yusan, S. Akyil, Adsorption of uranium (VI) from aqueous solutions by akaganeite, J. Hazard. Mater. 160 (2008) 388-395.
[9] S. Wu, F. Li, H. Wang, L. Fu, B. Zhang, G. Li, Effects of poly (vinyl alcohol) (PVA) content on preparation of novel thiol-functionalized mesoporous PVA/SiO2 composite nanofiber membranes and their application for adsorption of heavy metal ions from aqueous solution, Polymer, 51 (2010) 6203-6211.
[10] M. Irani, A.R. Keshtkar, M.A. Mousavian, Removal of cadmium from aqueous solution using mesoporous PVA/TEOS/APTES composite nanofiber prepared by sol-gel/electrospinning, Chem. Eng. J. 200-202 (2012) 192-201.
[11] F. Rashidi, R.S. Sarabi, Z. Ghasemi, A. Seif, Kinetic, equilibrium and thermodynamic studies for the removal of lead (II) and copper (II) ions from aqueous solutions by nanocrystalline TiO2, Superlattices and Microstructures, 48 (2010) 577-591.
[12] B. Bittmann, F. Haupert, A.K. Schlarb, Preparation of TiO2/epoxy nanocomposites by ultrasonic dispersion and their structure property relationship, Ultrasonics Sonochemistry, 18 (2011) 120-126.
[13] Sh. Mallakpoura, A. Baratia, Efficient preparation of hybrid nanocomposite coatings based on poly(vinyl alcohol) and silane coupling agent modified TiO2 nanoparticles, Progress in Organic Coatings, 71 (2011) 391-398.
[14] S.C. Tsai, K.W. Juang, Comparison of linear and non-linear forms of isotherm models for strontium sorption on a sodium bentonite, J. Radioanal. Nucl. Chem. 243 (2000) 741-746.
[15] T. Uragami, S. Yanagisawa, T. Miyata, Water/Ethanol Selectivity of New Organic-Inorganic Hybrid Membranes Fabricated from Poly(vinyl alcohol) and an Oligosilane, Macromol. Chem. Phys, 208 (2007) 756-764.
[16] L. Cromieres, V. Moulin, B. Fourest, R. Guillaumont, E. Giffaut, Sorption of thorium onto hematite colloids, Radiochim. Acta 82 (1998) 249-256.
[17] G.D. Sheng, D.D. Shao, X.M. Ren, X.Q. Wang, J.X. Li, Y.X. Chen, X.K. Wang, Kinetics and thermodynamics of adsorption of ionizable aromatic compounds from aqueous solutions by as-prepared and oxidized multiwalled carbon nanotubes, J. Hazard. Mater. 178 (2010) 505-516.
[18] N. Chiron, R. Guilet, E. Deydier, Adsorption of Cu(II) and Pb(II) onto a grafted silica, isotherms and kinetic models, Water Res. 37 (2003) 3079-3086.
[19] X. Zhao, G. Zhang, Q. Jia, Ch. Zhao, W. Zhou, W. Li, Adsorption of U(II), Pb(II), Co(II), Ni(II), and Cd(II) from aqueous solution by poly (aryl ether ketone) containing pendant carboxyl groups (PEK-L): Equilibrium, kinetics, and thermodynamics, Chem. Eng. J. 171 (2011) 152-158.
[20] M.M. Dubinin, E.D. Zaverina, L.V. Radushkevich, Sorption and structure of active carbons. I. Adsorption of organic vapors, Zhurnal Fizicheskoi Khimii, 21 (1942) 1351-1362.
[21] F. Helfferich, Ion Exchange, McGraw Hill, New York, USA (1962).
[22] D. Baybaş, U. Ulusoy, The use of polyacrylamide-aluminosilicate composites for thorium adsorption, Appl. Clay. Sci. 51 (2011) 138-146.
[23] A.K. Kaygun, S. Akyil, Study of the behaviour of thorium adsorption on PAN/zeolite composite adsorbent, J. Hazard. Mater. 147 (2007) 357-362.
[24] O. Ozay, S. Ekici, N. Aktas, N. Sahiner, P(4-vinyl pyridine) hydrogel use for the removal of UO2+ 2 and Th+4 from aqueous environments, J. Environ. Management, 92 (2011) 3121-3129.
[25] T.S. Anirudhan, S. Rijith, A.R. Tharun, Adsorptive removal of thorium(IV) from aqueous solutions using poly(methacrylic acid)-grafted chitosan/bentonite composite matrix: Process design and equilibrium studies, Colloids and Surfaces A: Physicochem. Eng. Aspects, 368 (2010) 13-22.
[26] G. Vukovic, A. Marinkovic, M. Colic, M. Ristic, R. Aleksic, A. Peric-Grujic, P. Uskokovic, Removal of cadmium from aqueous solutions by oxidized and ethylenediamine-functionalized multi-walled carbon nanotubes, Chem. Eng. J. 157 ( 2010) 238-248.
[27] M. Irani, A.R. Keshtkar, M.A. Mousavian, Removal of Cd(II) and Ni(II) from aqueous solution by PVA/TEOS/TMPTMS hybrid membrane, Chem. Eng. J. 175 (2011) 251-259.