In cooperation with the Iranian Nuclear Society

Document Type : Research Paper

Authors

1 Department of Physics, Sharif University of Technology, P.O. Box: 11365-9567, Tehran - Iran

2 Department of Physics, Faculty of Basic Sciences, Tarbiat Modares University, P.O.Box: 14115-175, Tehran - Iran

3 Nano Plasmo-Photonic Research Group, Faculty of Electrical and Computer Engineering, Tarbiat Modares University, P.O.Box: 14115-194, Tehran, Iran

Abstract

In this study, the role of multi-electron effects on the high harmonics generation by the interaction of femtosecond laser with Argon atom and N2O molecule has been investigated. First, the effect of multi-electron contribution to the generation of harmonics has been studied. It is observed that the presence of more than one electron leads to an increase in harmonics yield, especially in the cutoff region. This effect is more obvious in the systems in which their highest occupied level is degenerate. The effect of exchange and correlation interaction on the high harmonic generation is also investigated. The results showed that the effect of correlation interaction on harmonics is negligible, but the effect of exchange-correlation interaction is significant. Indeed, this remarkable influence is due to exchange interaction which constitutes 17% and 23% of the total energy of Argon atom and N2O molecule. By considering the exchange-correlation interaction for the argon atom and N2O, the harmonics yield decreased by one order of magnitude and the cutoff frequency increased by 4-5 harmonic order.

Keywords

. مقدمه

امروزه مطالعات نظری و تجربی زیادی در موضوع تولید هماهنگ‌های مراتب بالا [1](HHG) صورت می‌گیرد [1-7]. تولید هماهنگ‌های مراتب بالا کاربرد‌های متعددی از جمله تولید پالس‌های آتوثانیه در محدوده اشعه ایکس، بررسی پدیده‌هایی که در بازه زمانی فمتوثانیه و آتوثانیه رخ می‌دهند، طیف­سنجی مولکولی و تصویربرداری در ابعاد نانو‌متری دارد [8-13]. 

فیزیک هماهنگ‌های مراتب بالای تولیدشده توسط برهم‌کنش لیزر با سیستم‌های گازی توسط مدل ساده‌شده
سه-گام [2](TSM) توصیف می‌شود [14-15]. طبق این مدل ابتدا الکترون‌های یک اتم یا مولکول تحت تأثیر میدان الکتریکی لیزر تونل‌زنی کرده و وارد فضای آزاد می‌شوند. سپس این الکترون‌ها در میدان الکتریکی لیزر شتاب گرفته و از یون مادر دور می‌شوند. با تغییر جهت میدان لیزر الکترون‌ها به سمت یون مادر برگشته و با انرژی جنبشی زیادی به آن برخورد میکنند و برخی از آن‌ها بازترکیب می‌شوند. الکترون بازترکیب شده انرژی جنبشی و یونش خود را به صورت یک فوتون گسیل می‌کند.

در سیستم‌های چند- الکترونی معمولاً بیش از یک الکترون یونیزه شده و در فرایند تولید هماهنگ‌ها نقش ایفا می‌کنند. حضور بیش از یک الکترون و اثرات چند- الکترونی بین آن‌ها تأثیر قابل‌توجهی روی شدت و فرکانس هماهنگ‌های تولید‌شده دارد. این مسئله اهمیت شناخت اثرات چند- الکترونی و نقش پتانسیل­های همبستگی و تبادلی الکترون‌ها روی هماهنگ‌های تولید‌شده را دوچندان می‌کند. الکترون­های شرکت­کننده در فرایند تولید هماهنگ­ها می­توانند از یک تراز (آخرین تراز پر شده یعنی [3]HOMO) یا از ترازهای مختلف سیستم یونیزه شوند. اثر حضور الکترون­های ترازهای مختلف بر طیف هماهنگ­ها مراتب بالا در مورد مولکول مونوکسید دی نیتروژن قبلاً بررسی شده است [16]. در واقع در مقاله ذکر شده سعی شده است که با کمک گرفتن از الکترون­های لایه­های داخلی و چرپ­کردن پالس لیزر، فرکانس قطع افزایش داده شود. در این پژوهش اثر حضور الکترون­های یک تراز تبهگن HOMO در فرایند HHG و تأثیر برهم­کنش‌های همبستگی و تبادلی بین آن­ها روی طیف هماهنگ‌های تولید‌شده بررسی می­شود. در واقع پارامترهای لیزر به­گونه­ای انتخاب شده است که
الکترون­های ترازهای داخلی­تر (مانند 1HOMO-) یونیزه نشوند و در فرایند HHG نقشی نداشته باشند. هدف اصلی این پژوهش درک نوع تأثیر برهم­کنش­های همبستگی و تبادلی بین الکترون­های یک تراز تبهگن بر طیف هماهنگ­های مراتب بالا است. سیستم­های مورد مطالعه شامل اتم آرگون و مولکول مونوکسید دی نیتروژن است که هر دو دارای تراز HOMO با تبهگنی فضایی هستند. آخرین تراز پر شده اتم آرگون (p3) دارای تبهگنی فضایی سه­گانه و آخرین تراز پر شده مونوکسید دی نیتروژن (πg2) دارای تبهگنی فضایی دوگانه است.

 

2. روش محاسبات

در این پژوهش برهم­کنش لیزر با اتم آرگون توسط معادله کوهن-شم [4](KS) مدل شده‌است. این معادله در دستگاه واحد اتمی [5](a.u.) به­صورت زیر است:

 

(1)       

 

در رابطه فوق پتانسیل کوهن- شم وابسته به زمان است که به صورت زیر بیان میشود [17]:

 

(2)

 

پتانسیلهای سمت راست تساوی به ترتیب پتانسیل کولمبی بین هسته­ها، کولمبی بین هسته و الکترون­ها، پتانسیل هارتری، پتانسیل تبادلی- همبستگی و پتانسیل خارجی ناشی از میدان لیزر میباشند. پتانسیل کولمبی بین هسته با توجه به ثابت فرض شدن موقعیت هسته­ها، دارای مقداری ثابت است و تابع مکان و زمان نیست. در پژوهش حاضر، پتانسیل کولمبی هسته با استفاده از شبه- پتانسیل تقریب زده شده است [18]. در واقع اثر پتانسیل هسته به همراه اثر پوششی الکترون­های لایه­های داخلی­تر توسط یک پتانسیل مؤثر (شبه- پتانسیل) بیان شده است. در مورد سیستم­های مورد مطالعه در این پژوهش (Ar و O2N) به جز 8 الکترون ترازهای بالاتر، اثر پوششی بقیه الکترون­ها در شبه- پتانسیل لحاظ شده است. پتانسیل تبادلی- همبستگی مورد استفاده در این پژوهش، پتانسیل مربوط به تقریب چگالی موضعی تعمیم یافته
(LDA-mod) است [19]. این پتانسیل به­صورت زیر تعریف می شود:

 

(3)               

 

که انرژی تبادلی- همبستگی به ازای واحد ذره برای گاز الکترونی یکنواخت [17] و  چگالی الکترونی سیستم است که به صورت زیر قابل محاسبه است:

 

(4)                                            

 

میدان الکتریکی لیزر با قطبش خطی در راستای x مطابق رابطه زیر فرض شدهاست:

 

(5)                    

 

که x جهت قطبش، دامنه میدان الکتریکی، فرکانس زاویهای مرکزی پالس لیزر و  زمان کل پالس است.

جهت محاسبه هماهنگهای مراتب بالای تولیدشده، ابتدا معادله KS به روش نظریه تابعی چگالی وابسته به زمان [6](TDDFT) توسط نرم­افزار محاسباتی اختاپوس[7] [20] حل شده و شتاب دوقطبی سیستم d برحسب زمان مطابق رابطه زیر محاسبه شدهاست:

 

(6)                             

 

سپس به کمک رابطه زیر طیف هماهنگ‌ها به­دست آمده‌ است [21]:

 

(7)

 

که q مرتبه هماهنگ تولید شده طی فرایند HHG، شدت آن در فضای فرکانس و زمان کل دوام پالس است. هم­چنین جهت تحلیل جزیی‌تر فرایند HHG نمایه
زمان- فرکانس مطابق رابطه زیر محاسبه می­شود [22]:

 

(8)

 

کمیت A(t,q) شدت گسیل فوتونی با فرکانس ω=qω0 را در لحظه t نمایش می­دهد. σ پهنای پنجره گاوسی است. با بررسی این کمیت می­توان دریافت چه هماهنگ­هایی و در چه لحظاتی گسیل شده­اند.

هم­چنین شکل پالس آتوثانیه خروجی در فضای زمان نیز به کمک رابطه زیر محاسبه می­شود [23]:

 

(9)                                

 

که I(t) شدت پالس خروجی در فضای زمان است. به کمک رابطه فوق می­توان پهنای زمانی پالس آتوثانیه خروجی را
به­دست آورد.

هم­چنین طبق مدل سه- گام می­توان بالاترین فرکانس تولیدی (فرکانس قطع) را نیز توسط رابطه زیر پیش­بینی کرد [15]:

 

(8)                                           

 

در رابطه فوق انرژی یونش اتم یا مولکول و  بیشینه انرژی جنبشی الکترون هنگام بازترکیب است. می­توان نشان داد بیشینه انرژی جنبشی الکترون هنگام بازترکیب برابر17/3 است که  انرژی پاندرماتیو لیزر است. 

 

3. نتایج

جعبه شبیه­سازی به صورت یک مکعب مستطیل با ارتفاع 300 واحد اتمی و سطح مقطعی با ابعاد 100×100 با یکای واحد اتمی در نظر گرفته شد. موقعیت اتم یا مولکول مورد نظر در وسط جعبه فرض شده است. جهت­گیری مولکول O2N طوری در نظر گرفته شده است که همه اتم­های آن روی محور x (هم­راستا با جهت قطبش لیزر) قرار بگیرند. گام محاسباتی در فضای حقیقی برابر 3/0 واحد اتمی و گام­های زمانی عملگر انتشارگر زمانی در برنامه اختاپوس برابر 05/0 واحد اتمی در نظر گرفته شد.

قبل از بررسی اثر برهم­کنش های تبادلی و همبستگی، ابتدا نتایج حاصل از محاسبات راستی آزمایی شده­اند. بدین منظور طیف هماهنگ­های اتم آرگون و مولکول مونوکسید دی نیتروژن، مطابق شرایط ارایه شده در پژوهش­های تجربی صورت گرفته [24، 25] محاسبه شده­اند. در شکل 1 طیف هماهنگ­های ثبت شده به صورت تجربی و هم­چنین نتایج شبیه­سازی حاصل از این پژوهش رسم شده­اند.

همان­طور که در شکل 1 الف مشاهده می شود، طیف هماهنگ­های اتم آرگون دارای یک کمینه در بازه انرژی 50 الی 60 الکترون ولت است که در شکل 1 ب نیز این کمینه مشاهده می­شود. هم­چنین فرکانس قطع مشاهده شده طبق نتایج تجربی در انرژی eV 72 واقع شده است که نتایج
شبیه­سازی در شکل 1 ب نیز، فرکانس قطع را در انرژی
eV 5/71 نشان می­دهد. طیف هماهنگ­های تجربی مولکول مونوکسید دی نیتروژن نیز در شکل 1 پ دارای کمینه­ای در انرژی eV 52 و فرکانس قطعی در انرژی eV 5/57 است. نتایج محاسبات این پژوهش این دو کمیت را برای مولکول مونوکسید دی نیتروژن برابر 5/52 و 58 الکترون ولت پیش­بینی می­کند. تطابق قابل قبولی که بین نتایج ­سازی شده در پژوهش حاضر و معادل تجربی آن­ها در شکل 1 مشاهده می­شود، تأییدی بر صحت، دقت کافی و قابل اطمینان بودن نتایج محاسبات پژوهش حاضر است.

از آن­جایی که شبیه­سازی مربوط به نتایج شکل 1 با توجه به پارامترهای لیزر مورد استفاده، دارای حجم محاسبات بالا و زمان نسبتاً طولانی است، لذا در ادامه جهت بررسی اثر
برهم­کنش­های تبادلی و همبستگی در طیف هماهنگ­های

 مراتب بالا، پارامترهای لیزر به گونه­ای انتخاب شده است که حجم و زمان محاسبات کمینه شود. لیزر مورد استفاده در بخش­های بعدی این پژوهش دارای طول موج مرکزی 700 نانومتر، شدت بیشینه 2/0 پتاوات بر سانتی‌متر مربع و شش چرخه نوری است. با توجه به این پارامترها، فرکانس قطع سیستم­های مورد بررسی کاهش یافته و لذا محل کمینه­ها پس از فرکانس قطع خواهد بود. در نتیجه انتظار ظاهر شدن این کمینه­ها را در طیف هماهنگ­های مراتب بالا نخواهیم داشت.

در ادامه ابتدا اثرات چند الکترونی و سپس اثر
برهم­کنش­های تبادلی و همبستگی بر طیف هماهنگ­های آرگون بررسی می­شود. در نهایت نیز همین اثرات در طیف هماهنگ­های مولکول O2N مطالعه و با نتایج مربوط به آرگون مقایسه شده است.

 

 

 

105

 

103

 

101

 

40

 

50

 

60

 

70

 

80

 

90

 

100

 

انرژی فوتون (eV)

 

54

 

72

 

8-

 

40

 

50

 

60

 

70

 

80

 

90

 

100

 

انرژی فوتون (eV)

 

 

eV 54

 

6-

 

4-

 

2-

 

eV 5/71

 

شبیه­سازی

                                            (الف)                                                                                    (ب)

 

105

 

20

 

انرژی فوتون (eV)

 

eV 52

 

30

 

40

 

50

 

60

 

70

 

80

 

90

 

104

 

103

 

102

 

 

 

eV 5/57

 

20

 

انرژی فوتون (eV)

 

30

 

40

 

50

 

60

 

70

 

80

 

90

 

13-

 

eV 5/52

 

12-

 

11-

 

10-

 

9-

 

8-

 

7-

 

eV 58

                                    (پ)                                                                                              (ث)

 

شکل 1. الف) طیف هماهنگ‌های تولید شده از برهم­کنش لیزر با اتم آرگون به صورت تجربی [24]. طول موج لیزر 780 نانومتر و شدت آن 25/0 پتاوات بر سانتی­متر مربع بوده است. ب) طیف هماهنگ‌های شبیه­سازی شده از برهم­کنش لیزر با مشخصات قسمت (الف) با اتم آرگون. پ) طیف هماهنگ‌های تولید شده از برهم­کنش لیزر با مولکول مونوکسید دی نیتروژن به صورت تجربی [25]. نمودارهای آبی و سبز رنگ به­ترتیب مربوط به حالت­هایی است که مولکول­ها دارای جهت­گیری منظم و تصادفی نسبت به راستای قطبش لیزر است. نمودار قرمز رنگ نیز نسبت دو حالت ذکر شده است. طول موج لیزر 1360 نانومتر و شدت آن 82 تراوات بر سانتی­متر مربع بوده است. ت) طیف هماهنگ‌های شبیه­سازی شده از برهم­کنش لیزر با مشخصات قسمت (پ) با مولکول مونوکسید دی نیتروژن.

 

3.1 بررسی اثرات چند- الکترونی در طیف هماهنگ‌های آرگون

در این بخش طیف هماهنگ­های مراتب بالای تولیدی توسط برهم­کنش لیزر با اتم آرگون در دو حالت مختلف محاسبه و مقایسه می­شوند. حالت اول با فرض فعال بودن هشت الکترون لایه ظرفیت و حالت دوم با فرض فعال بودن یک الکترون از آخرین لایه پر شده است. در واقع فرض شده است الکترون­های غیر­فعال، برهم­کنشی با لیزر نخواهند داشت، ولی برهم­کنش آن­ها با الکترون­های فعال لحاظ شده است.

هماهنگ­های تولیدی این دو حالت در شکل 2 الف نشان داده شده است. نمودار مشکی رنگ مربوط به مدل هشت- الکترونی و نمودار آبی رنگ مربوط به مدل تک- الکترونی است.

همان­طور که مشاهده می­شود طیف هماهنگ­های مربوط به مدل هشت- الکترونی (به ویژه در محدوده هماهنگ­های بالاتر از 12) دارای شدت بالاتری هستند. دلیل این اختلاف شدت این است که در حالت هشت- الکترونی هر شش الکترون تبهگن موجود در لایه p3 اتم آرگون در تولید هماهنگ­ها نقش مؤثری دارند، در حالی­که در حالت تک- الکترونی تنها یک الکترون در فرایند HHG شرکت می­کند. فرکانس قطع
پیش­بینی شده توسط مدل سه- گام (رابطه 8) معادل هماهنگ 28- ام است و فرکانس قطع طیف­های شکل 2 الف نیز در تطابق خوبی با این ­پیش­بینی است.

در شکل 2 ب و 2 پ نمایه زمان- فرکانس مربوط به
هر یک از مدل­های هشت- الکترونی و تک- الکترونی رسم شده است. مشاهده می­شود که مدل هشت- الکترونی، هماهنگ­های به مراتب پر شدت­تری تولید کرده است.
هم­چنین مشاهده می­­شود که در دو چرخه نوری [8](o.c.) اول هیچ بازترکیبی رخ نداده است. در واقع به­دلیل کم بودن دامنه میدان الکتریکی در ابتدای پالس میزان یونش بسیار ناچیز است و بازترکیبی نیز مشاهده نخواهد شد.

هم­چنین در نمایه­های زمان- فرکانس مشاهده می­شود که تا انتهای چرخه چهارم نقش الکترون­های مسیر کوتاه بسیار غالب تر از الکترون­های مسیر بلند است. از پنجم به بعد، هر دو نوع از الکترون­ها نقش یکسانی در فرایند HHG دارند. علاوه بر آن از چرخه پنجم به بعد شاهد اثرات تداخلی بین الکترون­ها هستیم. این تداخل­ها بین الکترون­های یونیزه شده در
زمان­های مختلف رخ می­دهد. در ادامه اثر برهم­کنش­های همبستگی و تبادلی بین الکترون­ها در مدل هشت- الکترونی روی طیف هماهنگ­های تولیدی بررسی خواهد­شد.

 

 

5

 

10

 

15

 

20

 

25

 

30

 

35

 

40

 

6-

 

4-

 

6-

 

0

 

2

 

0

 

29

 

2

 

3

 

4

 

5

 

6

 

10

 

1

 

15

 

20

 

25

 

30

 

35

 

40

 

2-

 

5/1-

 

1-

 

5/0-

 

0

 

0

 

2-

 

5/1-

 

1-

 

5/0-

 

2

 

3

 

4

 

5

 

6

 

1

 

10

 

15

 

20

 

25

 

30

 

35

 

40

 

شکل 2. الف) طیف هماهنگ‌های تولید شده در مدل هشت- الکترونی (طیف مشکی) و تک- الکترونی (طیف آبی). ب) نمایه زمان- فرکانس مربوط به مدل هشت- الکترونی. پ) نمایه زمان- فرکانس مربوط به مدل تک- الکترونی.

 

3.2 بررسی برهم­کنش همبستگی در طیف هماهنگ‌های آرگون

در این بخش اثر برهم­کنش همبستگی روی فرایند HHG بررسی شده است. جهت انجام این بررسی مدل هشت-الکترونی یک بار با فرض فعال بودن همه برهم­کنش­ها و بار دیگر با فرض غیر­فعال بودن برهم­کنش همبستگی حل شده است.

طیف هماهنگ­های تولید شده توسط برهم­کنش لیزر با اتم آرگون در دو حالت حضور و عدم حضور برهم­کنش همبستگی در شکل 3 الف نمایش داده شده است. نمودار مشکی رنگ مربوط به حالتی است که همه برهم­کنش­ها مفروض شده­اند و نمودار سبز رنگ مربوط به حالتی است که برهم­کنش همبستگی نادیده گرفته شده ­است.

 

5

 

10

 

15

 

20

 

25

 

30

 

35

 

40

 

0

 

6-

 

4-

 

2-

 

2

 

0

 

0

 

2-

 

5/1-

 

1-

 

5/0-

 

2

 

3

 

4

 

5

 

6

 

1

 

10

 

15

 

20

 

25

 

30

 

35

 

40

 

0

 

2-

 

5/1-

 

1-

 

5/0-

 

2

 

3

 

4

 

5

 

6

 

1

 

10

 

15

 

20

 

25

 

30

 

35

 

40

 

شکل 3. الف) طیف هماهنگ‌های تولید شده با حضور همه برهم­کنش­ها (طیف مشکی) و بدون حضور برهم­کنش همبستگی (طیف سبز). ب) نمایه زمان- فرکانس با فرض حضور همه برهم‌کنش‌ها. پ) نمایه زمان- فرکانس با فرض عدم حضور برهم‌کنش همبستگی.

 

مشاهده می­شود که با حذف برهم­کنش همبستگی بین الکترون­ها، شدت هماهنگ­ها اندکی افزایش یافته ­است. این افزایش شدت به دلیل کاهش انرژی یونش آرگون در حالت غیر­فعال بودن برهم­کنش همبستگی است (جدول 1). در واقع با حذف پتانسیل همبستگی انرژی یونش آرگون کاهش و احتمال یونیزه شدن الکترون­ها افزایش می­یابد. با افزایش چگالی بسته موج الکترونی یونیزه شده، بازترکیب قوی­تری رخ خواهد داد. در ادامه در جدول 1 نحوه تغییرات انرژی کل و انرژی یونش آرگون با دقت بیش­تری بررسی خواهد شد.
هم­چنین مشاهده می­شود که فرکانس قطع در حالت غیرفعال بودن برهم­کنش همبستگی کاهش یافته است که با توجه به رابطه (8) توجیه­پذیر است. در شکل 3 ب و 3 پ نمایه
زمان- فرکانس مربوط به هر یک از حالت­های فعال و غیرفعال بودن برهم­کنش همبستگی رسم شده است. افزایش نسبی شدت هماهنگ­های تولیدی در حالت غیرفعال بودن برهم­کنش همبستگی کاملاً مشهود است.

جدول 1 سهم­های مختلف انرژی را برای اتم آرگون نشان می­دهد. انرژی یونش در هر حالت برابر اختلاف انرژی کل اتم آرگون و یون آن در نظر گرفته شده است. انرژی همبستگی حدود 2 درصد انرژی کل را تشکیل می­دهد.

مشاهده می­شود که با غیرفعال­شدن برهم­کنش همبستگی، انرژی یونش سیستم به اندازه eV 36/1 کاهش یافته است. کاهش انرژی یونش از طرفی باعث کاهش فرکانس قطع و از طرف دیگر سبب افزایش میزان یونش و افزایش شدت هماهنگ­ها شده است (شکل 3). کاهش انرژی یونش در این حالت حدوداً برابر انرژی یک فوتون لیزر است () و در نتیجه فرکانس قطع نیز حدود از هماهنگ 29- ام به هماهنگ 28- ام تقلیل پیدا کرده ­است (شکل 3).

 

3.3 بررسی اثر برهم­کنش­های تبادلی و همبستگی در طیف هماهنگ‌های آرگون

در این بخش اثر برهم­کنش­های تبادلی و همبستگی روی فرایند HHG بررسی شده است. در واقع مدل هشت- الکترونی یک بار با فرض فعال بودن همه برهم­کنش­ها و بار دیگر با فرض غیر­فعال بودن هر دو برهم­کنش تبادلی و همبستگی حل شده است.

 

جدول 1. سهم­های مختلف انرژی اتم آرگون در حالت پایه آن به ازای فعال و غیرفعال بودن برهم­کنش همبستگی. همه مقادیر با واحد eV هستند.

 

با حضور همه برهم­کنش­ها

بدون برهم­کنش همبستگی

Ekinetic

47/218

90/211

Vnn

0

0

Vne

95/1191-

86/1177-

VH

39/498

07/489

Vx

92/85-

29/84-

Vc

95/11-

0

Etotal

96/572-

19/561-

Ip

13/16

77/14

 

طیف هماهنگ­های تولید شده در دو حالت ذکر شده در شکل 4 الف نمایش داده شده است. نمودار مشکی رنگ مربوط به حالتی است که همه برهم­کنش­ها مفروض شده­اند و نمودار قرمز رنگ مربوط به حالتی است که برهم­کنش­های تبادلی و همبستگی غیرفعال هستند. مشاهده می­شود که با حذف
برهم­کنش­های تبادلی و همبستگی بین الکترون­ها، شدت هماهنگ­ها به­طور قابل توجهی افزایش یافته­است. این افزایش شدت به دلیل کاهش چشمگیر انرژی یونش آرگون در حالت غیر­فعال بودن برهم­کنش­های تبادلی و همبستگی است
(جدول 2). هم­چنین مشاهده می­شود که فرکانس قطع در حالت غیرفعال بودن برهم­کنش­های تبادلی و همبستگی از هماهنگ 29-ام به هماهنگ 24-ام (یا 25-ام) کاهش یافته است که به دلیل کاهش انرژی یونش آرگون است (جدول 2). نمایه زمان-فرکانس مربوط به هریک از حالت­های فعال و غیرفعال بودن برهم­کنش­های تبادلی و همبستگی در شکل 4 ب و 4 پ رسم شده است. شکل 4 پ افزایش شدت
هماهنگ­های تولیدی در حالت غیرفعال بودن برهم­کنش­های تبادلی و همبستگی را تأیید می­کند. هم­چنین مشاهده می­شود که با غیرفعال شدن برهم­کنش­های تبادلی و همبستگی، فرایند HHG یک چرخه زودتر (در زمان o.c. 5/1t=) شروع می­شود. در واقع با غیرفعال شدن برهم­کنش­ها انرژی یونش کاهش قابل توجهی یافته و الکترون­ها حتی در چرخه دوم که دامنه میدان الکتریکی ضعیف­تری دارد نیز یونیزه می­شوند. در ادامه در جدول 2 سهم­های مختلف انرژی را برای اتم آرگون نشان داده شده است.

همان­طور که در جدول 2 مشاهده می­شود، انرژی تبادلی و همبستگی جمعاً حدود ۱۷ درصد انرژی کل را تشکیل
می­دهند. در نتیجه حذف این برهم­کنش­ها تأثیر قابل توجهی در مقدار انرژی یونش دارد. با غیرفعال شدن برهم­کنش­های تبادلی و همبستگی، انرژی یونش سیستم به اندازه eV 3/۹، یعنی بیش از ۵۰ درصد کاهش یافته است. این کاهش قابل توجه انرژی یونش، افزایش شدت هماهنگ­ها در شکل 4 الف را به خوبی تفسیر می­کند. کاهش انرژی یونش حدوداً معادل انرژی ۵ فوتون لیزر است (ω0 5 ≈ ΔIp)، لذا کاهش فرکانس قطع را از هماهنگ 29-ام به هماهنگ 24-ام (یا 25-ام) در شکل 3 به خوبی توجیه می­کند.

 

 

 

40

 

35

 

35

 

25

 

20

 

15

 

10

 

5

 

0

 

6-

 

4-

 

2-

 

0

 

2

 

40

 

35

 

30

 

25

 

20

 

15

 

10

 

1

 

2

 

3

 

4

 

5

 

6

 

2-

 

5/1-

 

1-

 

5/0-

 

0

 

40

 

35

 

30

 

25

 

20

 

15

 

10

 

1

 

2

 

3

 

4

 

5

 

6

 

2-

 

5/1-

 

1-

 

5/0

 

0

 

5/0-

 

شکل 4. الف) طیف هماهنگ‌های تولید شده با حضور همه برهم‌کنش‌ها (طیف مشکی) و بدون حضور برهم­کنش‌های تبادلی و همبستگی (طیف قرمز). ب) نمایه زمان- فرکانس با فرض حضور همه برهم‌کنش‌ها. پ) نمایه زمان- فرکانس با فرض عدم حضور برهم‌کنش‌های تبادلی و همبستگی.

 

جدول 2. سهم­های مختلف انرژی اتم آرگون در حالت پایه آن به ازای فعال و غیرفعال بودن برهم­کنش­های تبادلی و همبستگی. همه مقادیر با واحد eV هستند.

 

با حضور همه برهم­کنش­ها

بدون برهم­کنش های تبادلی و همبستگی

Ekinetic

47/218

32/177

Vnn

0

0

Vne

95/1191-

76/1095-

VH

39/498

11/437

Vx

92/85-

0

Vc

95/11-

0

Etotal

96/572-

33/481-

Ip

13/16

81/6

 

3.4 بررسی اثر برهم­کنش­های چند الکترونی در طیف هماهنگ‌های مولکول مونوکسید دی نیتروژن

در این بخش اثر برهم­کنش­های چند الکترونی در طیف هماهنگ­های مراتب بالای مولکول مونوکسید دی نیتروژن بررسی می­شود. ابتدا اثر حضور بیش از یک الکترون و سپس اثر برهم­کنش­های تبادلی و همبستگی در طیف هماهنگ­ها مطالعه می­شود. طیف هماهنگ­های مراتب بالای مولکول مونوکسید دی نیتروژن در اثر تابش لیزر در شکل 5 رسم شده است. شکل 5 الف طیف هماهنگ­ها را در دو حالت نشان
می­دهد. حالت اول با فرض فعال بودن هشت الکترون ظرفیت مولکول بوده و به رنگ مشکی نمایش داده شده است. حالت دوم با فرض فعال بودن تنها یک الکترون از آخرین لایه پر شده مولکول است که با رنگ آبی مشخص شده است. مشاهده
می­شود که طیف هماهنگ­های در بازه­های مختلف
فرکانسی رفتار مختلفی نسبت به یک­دیگر دارند. در محدوده
هماهنگ­های پایین­تر (کم­تر از ) طیف مربوط به مدل تک الکترون فعال دارای شدت بالاتری نسبت به مدل هست الکترون فعال است. این ناحیه مربوط الکترون­هایی است که برانگیخته می­شوند و با برگشت به حالت پایه و گسیل چند فوتونی هماهنگ­هایی را تولید می­کنند.

با توجه به این­که در حالت هشت الکترون فعال جمعیت الکترون­های برانگیخته بیش­تر می­شود، انتظار می­رود شدت گسیل­های چند فوتونی در این حالت بیش­تر باشد. در نتیجه می­توان گفت بین فوتون­های گسیل شده هم انرژی، تداخل ویرانگر صورت گرفته و شدت آن­ها کاهش یافته است. هماهنگ­های بالاتر از 7 که ناشی از فرایند HHG هستند در مدل هشت الکترون فعال دارای شدت بالاتری هستند. دلیل این امر تبهگنی دوگانه تراز آخر مولکول مونوکسید دی نیتروژن (πg2) و مشارکت چهار الکترون آن در فرایند HHG است. در حالی­که در حالت تک الکترون فعال تنها یک الکترون از تراز آخر در فرایندHHG شرکت می­کند.

شایان ذکر است که طیف دو مدل تک- الکترونی و هشت-الکترونی در مولکول مونوکسید دی نیتروژن به نسبت اتم آرگون دارای اختلاف شدت کم­تری هستند، زیرا تبهگنی آخرین تراز پر شده مولکول مونوکسید دی نیتروژن کم­تر است. فرکانس قطع پیش­بینی شده مولکول مونوکسید دی نیتروژن توسط مدل سه- گام برابر هماهنگ 27-ام است که با فرکانس قطع مشاهده شده در شکل 5 الف (هماهنگ 29-ام) در تطابق قابل قبولی است. دلیل اختلاف اندک مقدار پیش­بینی شده فرکانس قطع با مقدار مشاهده شده آن در شبیه­سازی این است که مکان تونل زنی و بازترکیب بسته موج الکترونی جدا شده از تراز HOMO دقیقاً یکسان نیست [26]، در حالی­که در مدل سه- گام و اثبات رابطه (8) فرض شده است جابه­جایی الکترون طی فرایند یونش تا بازترکیب صفر است. در واقع بسته موج الکترونی که در مکان 1x تونل می­زند، پس از بازگشت ممکن است از موقعیت 1x عبور کرده و در طرف دیگر مولکول با اوربیتال HOMO برهم­کنش کرده و بازترکیب شود. مسافت اضافه­تری که این بسته موج طی می­کند سبب افزایش انرژی جنبشی بسته موج شده و در نتیجه پس از بازترکیب فوتونی با انرژی بیش­تر گسیل می­کند. این افزایش انرژی برابر کار نیروی «میدان لیزر در لحظه بازترکیب» EL(trec) روی بسته موج الکترونی است که مسافت R را اضافه­تر طی می­کند،
W ≈ EL(trec).R. مقدار R بیشینه برابر فاصله دو سر مولکول است. این انرژی اضافه می­تواند تا حدود eV 5 یعنی معادل 3 شماره هماهنگ (با طول موج 700 نانومتر) فرکانس قطع را افزایش دهد [26].

شکل 5 ب طیف هماهنگ­های تولید شده توسط
برهم­کنش لیزر با مولکول مونوکسید دی نیتروژن در حالت­های حضور و عدم حضور برهم­کنش همبستگی را نمایش می­دهد. نمودار مشکی رنگ مربوط به حالتی است که همه برهم­کنش­ها لحاظ شده­اند و نمودار سبز رنگ مربوط به حالتی است که برهم­کنش همبستگی نادیده گرفته شده­است. مشاهده می­شود که با حذف برهم­کنش همبستگی در محاسبات، شدت هماهنگ­ها اندکی افزایش یافته است. این نتیجه به دلیل کاهش انرژی یونش مولکول و افزایش اندک نرخ یونش آن در حالت غیر­فعال بودن برهم­کنش همبستگی است (جدول 3). هم­چنین مشاهده می­شود که فرکانس قطع حدود یک مرتبه هماهنگ کاهش یافته است که ناشی از کاهش انرژی یونش مولکول است. انرژی یونش مولکول به اندازه eV 53/1 کاهش یافته است (جدول 3) که حدوداً معادل انرژی یک فوتون لیزر است (). از طرف دیگر، کاهش انرژی یونش در حالت غیرفعال بودن برهم­کنش همبستگی سبب افزایش میزان یونش و افزایش اندک شدت هماهنگ­ها در فضای فرکانس شده است که در شکل 4 ب مشاهده می­شود.

 

40

 

35

 

30

 

25

 

20

 

15

 

45

 

0

 

2

 

2-

 

4-

 

8-

 

6-

 

0

 

5

 

10

 

50

 

2

 

0

 

2-

 

4-

 

6-

 

8-

 

0

 

5

 

10

 

15

 

20

 

25

 

30

 

35

 

40

 

45

 

50

 

2

 

0

 

2-

 

4-

 

6-

 

8-

 

0

 

5

 

10

 

15

 

20

 

25

 

30

 

35

 

40

 

45

 

50

 

شکل 5. الف) مقایسه طیف هماهنگ‌های تولید شده در مدل هشت-الکترونی و تک- الکترونی. ب) مقایسه طیف هماهنگ‌های تولید شده با حضور همه برهم‌کنش‌ها و بدون حضور برهم­کنش‌ همبستگی. پ) مقایسه طیف هماهنگ‌های تولید شده با حضور همه برهم‌کنش‌ها و بدون حضور برهم­کنش‌­های تبادلی و همبستگی.

 

جدول 3. سهم­های مختلف انرژی مولکول O2N در حالت پایه آن به ازای فعال و غیرفعال بودن برهم­کنش­های تبادلی و همبستگی. همه مقادیر با واحد eV هستند.

 

با حضور همه برهم­کنش­ها

بدون Vc

بدون Vxc

Ekinetic

82/671

07/671

09/571

Vnn

69/870

69/870

69/870

Vne

63/3944-

01/3943-

32/3712-

VH

69/1651

66/1650

24/1510

Vx

52/198-

37/198-

0

Vc

25/25-

0

0

Etotal

19/974-

95/948-

29/760-

Ip

81/12

28/11

54/5

در شکل 5 پ اثر هر دو برهم­کنش تبادلی و همبستگی به طور هم­زمان روی طیف هماهنگ­های تولید شده مطالعه شده است. نمودار مشکی رنگ مربوط به حالتی است که همه
برهم­کنش­ها مفروض هستند و نمودار قرمز رنگ مربوط به حالتی است که برهم­کنش­های تبادلی و همبستگی غیرفعال هستند. این بار نیز مشاهده می­شود که با حذف برهم­کنش­های تبادلی و همبستگی بین الکترون­ها، شدت هماهنگ­ها به اندازه یک مرتبه بزرگی افزایش یافته­است. همان­طور که در بخش اتم آرگون نیز توضیح داده شد، افزایش شدت هماهنگ­ها به دلیل کاهش انرژی یونش مولکول در حالت غیر­فعال بودن
برهم­کنش­های تبادلی و همبستگی است. از آن­جایی که کاهش انرژی یونش در این حالت (eV 27/7)، بیش­تر از حالت غیرفعال بودن برهم­کنش همبستگی است، لذا میزان یونش افزایش قابل توجه­تری داشته و اثر آن در افزایش شدت هماهنگ­ها مشهودتر است (شکل 5 پ). هم­چنین مشاهده می­شود که فرکانس قطع در حالت غیرفعال بودن
برهم­کنش­های تبادلی و همبستگی از هماهنگ 29-م به هماهنگ 25-ام کاهش یافته است. این کاهش ناشی از کاهش انرژی یونش مولکول است که برابر ω0 4 ≈ eV 27/7 ₌ ΔIp (جدول 3) است و با توجه به رابطه (8) قابل انتظار است.

در جدول 3 سهم­های مختلف انرژی مولک

1. K. Nicolai, et al, Polarization-state-resolved high-harmonic spectroscopy of solids, Nature communications, 10 (1), 1319 (2019).
 
2. P. Peng, C. Marceau, D.M. Villeneuve, Attosecond imaging of molecules using high harmonic spectroscopy, Nature Reviews Physics, 1(2), 144 (2019).
 
3. F. Lei, et al, Correlations in high-harmonic generation of matter-wave jets revealed by pattern recognition, Science, 363, 6426, 521-524 (2019).
 
4. J. Shicheng, et al, Role of the transition dipole amplitude and phase on the generation of odd and even high-order harmonics in crystals, Physical Review Letters, 120(5), 253201 (2018).
 
5. L. Hanzhe, et al, Enhanced high-harmonic generation from an all-dielectric metasurface, Nature Physics, 14(10), 1006 (2018).
 
6. T.J. Hammond, et al, Integrating solids and gases for attosecond pulse generation, Nature Photonics, 11(9), 594 (2017).
 
7. C. Henning, et al, High-harmonic generation at 250 MHz with photon energies exceeding 100 eV, Optica, 3(4), 366-369 (2016).
 
8. M. Monfared, E. Irani, R. Sadighi-Bonab, Enhancing high harmonic generation by the global optimization of two-color chirped laser field, Physical Chemistry Chemical Physics, (2019).
 
9. P. Tenio, et al, Bright coherent ultrahigh harmonics in the keV x-ray regime from mid-infrared femtosecond lasers, Science, 336(6086), 1287-1291 (2012).
 
10. K. Zhao, et al, Tailoring a 67 attosecond pulse through advantageous phase-mismatch, Optics Letters, 37(18), 3891-3893 (2012).
 
11. G. Vampa, et al, Plasmon-enhanced high-harmonic generation from silicon, Nature Physics, 13(7), 659 (2017).
 
12. M. Toru, et al, Accurate retrieval of structural information from laser-induced photoelectron and high-order harmonic spectra by few-cycle laser pulses, Physical Review Letters, 100(1), 013903 (2008).
 
13. J. Itatani, et al, Tomographic imaging of molecular orbitals, Nature, 432 (7019), 867 (2004).
 
14. P.B. Corkum, Plasma perspective on strong field multiphoton ionization, Physical Review Letters, 71(13), 1994 (1993).
 
15. M. Lewenstein, et al, Theory of high-harmonic generation by low-frequency laser fields, Physical Review A, 49(3), 2117 (1994).
 
16. M. Monfared, E. Irani, R. Sadighi-Bonabi, Controlling the multi-electron dynamics in the high harmonic spectrum from N2O molecule using TDDFT, The Journal of Chemical Physics, 148(23), 234303 (2018).
 
17. Parr, Robert G. Density functional theory of atoms and molecules, Horizons of Quantum Chemistry, Springer, Dordrecht, 5-15 (1980).
 
18. Hartwigsen, C., Sephen Gœdecker, Jürg Hutter, Relativistic separable dual-space Gaussian pseudopotentials from H to Rn, Physical Review B, 58.7, 3641 (1998).
 
19. Perdew, John P., Alex Zunger, Self-interaction correction to density-functional approximations for many-electron systems, Physical Review B, 23.10, 5048 (1981).
 
20. Andrade, Xavier, et al., Real-space grids and the Octopus code as tools for the development of new simulation approaches for electronic systems, Physical Chemistry Chemical Physics, 17(47), 31371-31396 (2015).
 
21. Lewenstein, Maciej, et al., Theory of high-harmonic generation by low-frequency laser fields, Physical Review A, 49.3, 2117 (1994).
 
22. Antoine, Philippe, Bernard Piraux, Alfred Maquet, Time profile of harmonics generated by a single atom in a strong electromagnetic field, Physical Review A, 51.3, R1750 (1995).
 
23. Feng, Liqiang, Hang Liu, Attosecond-resolution molecular high-order harmonic emission and isolated attosecond pulse generation from H2+, Optics Communications, 389, 144-149 (2017).
 
24. Wörner, Hans Jakob, et al, Observation of electronic structure minima in high-harmonic generation, Physical Review Letters, 102.10, 103901 (2009).
 
25. Rupenyan, Alisa, et al, High-harmonic spectroscopy of isoelectronic molecules: Wavelength scaling of electronic-structure and multielectron effects, Physical Review A, 87.3, 033409 (2013).
 
26. Bian, Xue-Bin, André D. Bandrauk, Multichannel molecular high-order harmonic generation from asymmetric diatomic molecules, Physical Review Letters, 105.9, 093903 (2010).