Document Type : Research Paper
Authors
1 Department of Physics, Sharif University of Technology, P.O. Box: 11365-9567, Tehran - Iran
2 Department of Physics, Faculty of Basic Sciences, Tarbiat Modares University, P.O.Box: 14115-175, Tehran - Iran
3 Nano Plasmo-Photonic Research Group, Faculty of Electrical and Computer Engineering, Tarbiat Modares University, P.O.Box: 14115-194, Tehran, Iran
Abstract
In this study, the role of multi-electron effects on the high harmonics generation by the interaction of femtosecond laser with Argon atom and N2O molecule has been investigated. First, the effect of multi-electron contribution to the generation of harmonics has been studied. It is observed that the presence of more than one electron leads to an increase in harmonics yield, especially in the cutoff region. This effect is more obvious in the systems in which their highest occupied level is degenerate. The effect of exchange and correlation interaction on the high harmonic generation is also investigated. The results showed that the effect of correlation interaction on harmonics is negligible, but the effect of exchange-correlation interaction is significant. Indeed, this remarkable influence is due to exchange interaction which constitutes 17% and 23% of the total energy of Argon atom and N2O molecule. By considering the exchange-correlation interaction for the argon atom and N2O, the harmonics yield decreased by one order of magnitude and the cutoff frequency increased by 4-5 harmonic order.
Keywords
. مقدمه
امروزه مطالعات نظری و تجربی زیادی در موضوع تولید هماهنگهای مراتب بالا [1](HHG) صورت میگیرد [1-7]. تولید هماهنگهای مراتب بالا کاربردهای متعددی از جمله تولید پالسهای آتوثانیه در محدوده اشعه ایکس، بررسی پدیدههایی که در بازه زمانی فمتوثانیه و آتوثانیه رخ میدهند، طیفسنجی مولکولی و تصویربرداری در ابعاد نانومتری دارد [8-13].
فیزیک هماهنگهای مراتب بالای تولیدشده توسط برهمکنش لیزر با سیستمهای گازی توسط مدل سادهشده
سه-گام [2](TSM) توصیف میشود [14-15]. طبق این مدل ابتدا الکترونهای یک اتم یا مولکول تحت تأثیر میدان الکتریکی لیزر تونلزنی کرده و وارد فضای آزاد میشوند. سپس این الکترونها در میدان الکتریکی لیزر شتاب گرفته و از یون مادر دور میشوند. با تغییر جهت میدان لیزر الکترونها به سمت یون مادر برگشته و با انرژی جنبشی زیادی به آن برخورد میکنند و برخی از آنها بازترکیب میشوند. الکترون بازترکیب شده انرژی جنبشی و یونش خود را به صورت یک فوتون گسیل میکند.
در سیستمهای چند- الکترونی معمولاً بیش از یک الکترون یونیزه شده و در فرایند تولید هماهنگها نقش ایفا میکنند. حضور بیش از یک الکترون و اثرات چند- الکترونی بین آنها تأثیر قابلتوجهی روی شدت و فرکانس هماهنگهای تولیدشده دارد. این مسئله اهمیت شناخت اثرات چند- الکترونی و نقش پتانسیلهای همبستگی و تبادلی الکترونها روی هماهنگهای تولیدشده را دوچندان میکند. الکترونهای شرکتکننده در فرایند تولید هماهنگها میتوانند از یک تراز (آخرین تراز پر شده یعنی [3]HOMO) یا از ترازهای مختلف سیستم یونیزه شوند. اثر حضور الکترونهای ترازهای مختلف بر طیف هماهنگها مراتب بالا در مورد مولکول مونوکسید دی نیتروژن قبلاً بررسی شده است [16]. در واقع در مقاله ذکر شده سعی شده است که با کمک گرفتن از الکترونهای لایههای داخلی و چرپکردن پالس لیزر، فرکانس قطع افزایش داده شود. در این پژوهش اثر حضور الکترونهای یک تراز تبهگن HOMO در فرایند HHG و تأثیر برهمکنشهای همبستگی و تبادلی بین آنها روی طیف هماهنگهای تولیدشده بررسی میشود. در واقع پارامترهای لیزر بهگونهای انتخاب شده است که
الکترونهای ترازهای داخلیتر (مانند 1HOMO-) یونیزه نشوند و در فرایند HHG نقشی نداشته باشند. هدف اصلی این پژوهش درک نوع تأثیر برهمکنشهای همبستگی و تبادلی بین الکترونهای یک تراز تبهگن بر طیف هماهنگهای مراتب بالا است. سیستمهای مورد مطالعه شامل اتم آرگون و مولکول مونوکسید دی نیتروژن است که هر دو دارای تراز HOMO با تبهگنی فضایی هستند. آخرین تراز پر شده اتم آرگون (p3) دارای تبهگنی فضایی سهگانه و آخرین تراز پر شده مونوکسید دی نیتروژن (πg2) دارای تبهگنی فضایی دوگانه است.
2. روش محاسبات
در این پژوهش برهمکنش لیزر با اتم آرگون توسط معادله کوهن-شم [4](KS) مدل شدهاست. این معادله در دستگاه واحد اتمی [5](a.u.) بهصورت زیر است:
(1)
در رابطه فوق پتانسیل کوهن- شم وابسته به زمان است که به صورت زیر بیان میشود [17]:
(2)
پتانسیلهای سمت راست تساوی به ترتیب پتانسیل کولمبی بین هستهها، کولمبی بین هسته و الکترونها، پتانسیل هارتری، پتانسیل تبادلی- همبستگی و پتانسیل خارجی ناشی از میدان لیزر میباشند. پتانسیل کولمبی بین هسته با توجه به ثابت فرض شدن موقعیت هستهها، دارای مقداری ثابت است و تابع مکان و زمان نیست. در پژوهش حاضر، پتانسیل کولمبی هسته با استفاده از شبه- پتانسیل تقریب زده شده است [18]. در واقع اثر پتانسیل هسته به همراه اثر پوششی الکترونهای لایههای داخلیتر توسط یک پتانسیل مؤثر (شبه- پتانسیل) بیان شده است. در مورد سیستمهای مورد مطالعه در این پژوهش (Ar و O2N) به جز 8 الکترون ترازهای بالاتر، اثر پوششی بقیه الکترونها در شبه- پتانسیل لحاظ شده است. پتانسیل تبادلی- همبستگی مورد استفاده در این پژوهش، پتانسیل مربوط به تقریب چگالی موضعی تعمیم یافته
(LDA-mod) است [19]. این پتانسیل بهصورت زیر تعریف می شود:
(3)
که انرژی تبادلی- همبستگی به ازای واحد ذره برای گاز الکترونی یکنواخت [17] و چگالی الکترونی سیستم است که به صورت زیر قابل محاسبه است:
(4)
میدان الکتریکی لیزر با قطبش خطی در راستای x مطابق رابطه زیر فرض شدهاست:
(5)
که x جهت قطبش، دامنه میدان الکتریکی، فرکانس زاویهای مرکزی پالس لیزر و زمان کل پالس است.
جهت محاسبه هماهنگهای مراتب بالای تولیدشده، ابتدا معادله KS به روش نظریه تابعی چگالی وابسته به زمان [6](TDDFT) توسط نرمافزار محاسباتی اختاپوس[7] [20] حل شده و شتاب دوقطبی سیستم d برحسب زمان مطابق رابطه زیر محاسبه شدهاست:
(6)
سپس به کمک رابطه زیر طیف هماهنگها بهدست آمده است [21]:
(7)
که q مرتبه هماهنگ تولید شده طی فرایند HHG، شدت آن در فضای فرکانس و زمان کل دوام پالس است. همچنین جهت تحلیل جزییتر فرایند HHG نمایه
زمان- فرکانس مطابق رابطه زیر محاسبه میشود [22]:
(8)
کمیت A(t,q) شدت گسیل فوتونی با فرکانس ω=qω0 را در لحظه t نمایش میدهد. σ پهنای پنجره گاوسی است. با بررسی این کمیت میتوان دریافت چه هماهنگهایی و در چه لحظاتی گسیل شدهاند.
همچنین شکل پالس آتوثانیه خروجی در فضای زمان نیز به کمک رابطه زیر محاسبه میشود [23]:
(9)
که I(t) شدت پالس خروجی در فضای زمان است. به کمک رابطه فوق میتوان پهنای زمانی پالس آتوثانیه خروجی را
بهدست آورد.
همچنین طبق مدل سه- گام میتوان بالاترین فرکانس تولیدی (فرکانس قطع) را نیز توسط رابطه زیر پیشبینی کرد [15]:
(8)
در رابطه فوق انرژی یونش اتم یا مولکول و بیشینه انرژی جنبشی الکترون هنگام بازترکیب است. میتوان نشان داد بیشینه انرژی جنبشی الکترون هنگام بازترکیب برابر17/3 است که انرژی پاندرماتیو لیزر است.
3. نتایج
جعبه شبیهسازی به صورت یک مکعب مستطیل با ارتفاع 300 واحد اتمی و سطح مقطعی با ابعاد 100×100 با یکای واحد اتمی در نظر گرفته شد. موقعیت اتم یا مولکول مورد نظر در وسط جعبه فرض شده است. جهتگیری مولکول O2N طوری در نظر گرفته شده است که همه اتمهای آن روی محور x (همراستا با جهت قطبش لیزر) قرار بگیرند. گام محاسباتی در فضای حقیقی برابر 3/0 واحد اتمی و گامهای زمانی عملگر انتشارگر زمانی در برنامه اختاپوس برابر 05/0 واحد اتمی در نظر گرفته شد.
قبل از بررسی اثر برهمکنش های تبادلی و همبستگی، ابتدا نتایج حاصل از محاسبات راستی آزمایی شدهاند. بدین منظور طیف هماهنگهای اتم آرگون و مولکول مونوکسید دی نیتروژن، مطابق شرایط ارایه شده در پژوهشهای تجربی صورت گرفته [24، 25] محاسبه شدهاند. در شکل 1 طیف هماهنگهای ثبت شده به صورت تجربی و همچنین نتایج شبیهسازی حاصل از این پژوهش رسم شدهاند.
همانطور که در شکل 1 الف مشاهده می شود، طیف هماهنگهای اتم آرگون دارای یک کمینه در بازه انرژی 50 الی 60 الکترون ولت است که در شکل 1 ب نیز این کمینه مشاهده میشود. همچنین فرکانس قطع مشاهده شده طبق نتایج تجربی در انرژی eV 72 واقع شده است که نتایج
شبیهسازی در شکل 1 ب نیز، فرکانس قطع را در انرژی
eV 5/71 نشان میدهد. طیف هماهنگهای تجربی مولکول مونوکسید دی نیتروژن نیز در شکل 1 پ دارای کمینهای در انرژی eV 52 و فرکانس قطعی در انرژی eV 5/57 است. نتایج محاسبات این پژوهش این دو کمیت را برای مولکول مونوکسید دی نیتروژن برابر 5/52 و 58 الکترون ولت پیشبینی میکند. تطابق قابل قبولی که بین نتایج سازی شده در پژوهش حاضر و معادل تجربی آنها در شکل 1 مشاهده میشود، تأییدی بر صحت، دقت کافی و قابل اطمینان بودن نتایج محاسبات پژوهش حاضر است.
از آنجایی که شبیهسازی مربوط به نتایج شکل 1 با توجه به پارامترهای لیزر مورد استفاده، دارای حجم محاسبات بالا و زمان نسبتاً طولانی است، لذا در ادامه جهت بررسی اثر
برهمکنشهای تبادلی و همبستگی در طیف هماهنگهای
مراتب بالا، پارامترهای لیزر به گونهای انتخاب شده است که حجم و زمان محاسبات کمینه شود. لیزر مورد استفاده در بخشهای بعدی این پژوهش دارای طول موج مرکزی 700 نانومتر، شدت بیشینه 2/0 پتاوات بر سانتیمتر مربع و شش چرخه نوری است. با توجه به این پارامترها، فرکانس قطع سیستمهای مورد بررسی کاهش یافته و لذا محل کمینهها پس از فرکانس قطع خواهد بود. در نتیجه انتظار ظاهر شدن این کمینهها را در طیف هماهنگهای مراتب بالا نخواهیم داشت.
در ادامه ابتدا اثرات چند الکترونی و سپس اثر
برهمکنشهای تبادلی و همبستگی بر طیف هماهنگهای آرگون بررسی میشود. در نهایت نیز همین اثرات در طیف هماهنگهای مولکول O2N مطالعه و با نتایج مربوط به آرگون مقایسه شده است.
105 |
103 |
101 |
40 |
50 |
60 |
70 |
80 |
90 |
100 |
انرژی فوتون (eV) |
54 |
72 |
8- |
40 |
50 |
60 |
70 |
80 |
90 |
100 |
انرژی فوتون (eV)
|
eV 54 |
6- |
4- |
2- |
eV 5/71 |
شبیهسازی |
(الف) (ب)
105 |
20 |
انرژی فوتون (eV) |
eV 52 |
30 |
40 |
50 |
60 |
70 |
80 |
90 |
104 |
103 |
102 |
|
eV 5/57 |
20 |
انرژی فوتون (eV) |
30 |
40 |
50 |
60 |
70 |
80 |
90 |
13- |
eV 5/52 |
12- |
11- |
10- |
9- |
8- |
7- |
eV 58 |
(پ) (ث)
شکل 1. الف) طیف هماهنگهای تولید شده از برهمکنش لیزر با اتم آرگون به صورت تجربی [24]. طول موج لیزر 780 نانومتر و شدت آن 25/0 پتاوات بر سانتیمتر مربع بوده است. ب) طیف هماهنگهای شبیهسازی شده از برهمکنش لیزر با مشخصات قسمت (الف) با اتم آرگون. پ) طیف هماهنگهای تولید شده از برهمکنش لیزر با مولکول مونوکسید دی نیتروژن به صورت تجربی [25]. نمودارهای آبی و سبز رنگ بهترتیب مربوط به حالتهایی است که مولکولها دارای جهتگیری منظم و تصادفی نسبت به راستای قطبش لیزر است. نمودار قرمز رنگ نیز نسبت دو حالت ذکر شده است. طول موج لیزر 1360 نانومتر و شدت آن 82 تراوات بر سانتیمتر مربع بوده است. ت) طیف هماهنگهای شبیهسازی شده از برهمکنش لیزر با مشخصات قسمت (پ) با مولکول مونوکسید دی نیتروژن.
3.1 بررسی اثرات چند- الکترونی در طیف هماهنگهای آرگون
در این بخش طیف هماهنگهای مراتب بالای تولیدی توسط برهمکنش لیزر با اتم آرگون در دو حالت مختلف محاسبه و مقایسه میشوند. حالت اول با فرض فعال بودن هشت الکترون لایه ظرفیت و حالت دوم با فرض فعال بودن یک الکترون از آخرین لایه پر شده است. در واقع فرض شده است الکترونهای غیرفعال، برهمکنشی با لیزر نخواهند داشت، ولی برهمکنش آنها با الکترونهای فعال لحاظ شده است.
هماهنگهای تولیدی این دو حالت در شکل 2 الف نشان داده شده است. نمودار مشکی رنگ مربوط به مدل هشت- الکترونی و نمودار آبی رنگ مربوط به مدل تک- الکترونی است.
همانطور که مشاهده میشود طیف هماهنگهای مربوط به مدل هشت- الکترونی (به ویژه در محدوده هماهنگهای بالاتر از 12) دارای شدت بالاتری هستند. دلیل این اختلاف شدت این است که در حالت هشت- الکترونی هر شش الکترون تبهگن موجود در لایه p3 اتم آرگون در تولید هماهنگها نقش مؤثری دارند، در حالیکه در حالت تک- الکترونی تنها یک الکترون در فرایند HHG شرکت میکند. فرکانس قطع
پیشبینی شده توسط مدل سه- گام (رابطه 8) معادل هماهنگ 28- ام است و فرکانس قطع طیفهای شکل 2 الف نیز در تطابق خوبی با این پیشبینی است.
در شکل 2 ب و 2 پ نمایه زمان- فرکانس مربوط به
هر یک از مدلهای هشت- الکترونی و تک- الکترونی رسم شده است. مشاهده میشود که مدل هشت- الکترونی، هماهنگهای به مراتب پر شدتتری تولید کرده است.
همچنین مشاهده میشود که در دو چرخه نوری [8](o.c.) اول هیچ بازترکیبی رخ نداده است. در واقع بهدلیل کم بودن دامنه میدان الکتریکی در ابتدای پالس میزان یونش بسیار ناچیز است و بازترکیبی نیز مشاهده نخواهد شد.
همچنین در نمایههای زمان- فرکانس مشاهده میشود که تا انتهای چرخه چهارم نقش الکترونهای مسیر کوتاه بسیار غالب تر از الکترونهای مسیر بلند است. از پنجم به بعد، هر دو نوع از الکترونها نقش یکسانی در فرایند HHG دارند. علاوه بر آن از چرخه پنجم به بعد شاهد اثرات تداخلی بین الکترونها هستیم. این تداخلها بین الکترونهای یونیزه شده در
زمانهای مختلف رخ میدهد. در ادامه اثر برهمکنشهای همبستگی و تبادلی بین الکترونها در مدل هشت- الکترونی روی طیف هماهنگهای تولیدی بررسی خواهدشد.
5 |
10 |
15 |
20 |
25 |
30 |
35 |
40 |
6- |
4- |
6- |
0 |
2 |
0 |
29 |
2 |
3 |
4 |
5 |
6 |
10 |
1 |
15 |
20 |
25 |
30 |
35 |
40 |
2- |
5/1- |
1- |
5/0- |
0 |
0 |
2- |
5/1- |
1- |
5/0- |
2 |
3 |
4 |
5 |
6 |
1 |
10 |
15 |
20 |
25 |
30 |
35 |
40 |
شکل 2. الف) طیف هماهنگهای تولید شده در مدل هشت- الکترونی (طیف مشکی) و تک- الکترونی (طیف آبی). ب) نمایه زمان- فرکانس مربوط به مدل هشت- الکترونی. پ) نمایه زمان- فرکانس مربوط به مدل تک- الکترونی.
3.2 بررسی برهمکنش همبستگی در طیف هماهنگهای آرگون
در این بخش اثر برهمکنش همبستگی روی فرایند HHG بررسی شده است. جهت انجام این بررسی مدل هشت-الکترونی یک بار با فرض فعال بودن همه برهمکنشها و بار دیگر با فرض غیرفعال بودن برهمکنش همبستگی حل شده است.
طیف هماهنگهای تولید شده توسط برهمکنش لیزر با اتم آرگون در دو حالت حضور و عدم حضور برهمکنش همبستگی در شکل 3 الف نمایش داده شده است. نمودار مشکی رنگ مربوط به حالتی است که همه برهمکنشها مفروض شدهاند و نمودار سبز رنگ مربوط به حالتی است که برهمکنش همبستگی نادیده گرفته شده است.
5 |
10 |
15 |
20 |
25 |
30 |
35 |
40 |
0 |
6- |
4- |
2- |
2 |
0 |
0 |
2- |
5/1- |
1- |
5/0- |
2 |
3 |
4 |
5 |
6 |
1 |
10 |
15 |
20 |
25 |
30 |
35 |
40 |
0 |
2- |
5/1- |
1- |
5/0- |
2 |
3 |
4 |
5 |
6 |
1 |
10 |
15 |
20 |
25 |
30 |
35 |
40 |
شکل 3. الف) طیف هماهنگهای تولید شده با حضور همه برهمکنشها (طیف مشکی) و بدون حضور برهمکنش همبستگی (طیف سبز). ب) نمایه زمان- فرکانس با فرض حضور همه برهمکنشها. پ) نمایه زمان- فرکانس با فرض عدم حضور برهمکنش همبستگی.
مشاهده میشود که با حذف برهمکنش همبستگی بین الکترونها، شدت هماهنگها اندکی افزایش یافته است. این افزایش شدت به دلیل کاهش انرژی یونش آرگون در حالت غیرفعال بودن برهمکنش همبستگی است (جدول 1). در واقع با حذف پتانسیل همبستگی انرژی یونش آرگون کاهش و احتمال یونیزه شدن الکترونها افزایش مییابد. با افزایش چگالی بسته موج الکترونی یونیزه شده، بازترکیب قویتری رخ خواهد داد. در ادامه در جدول 1 نحوه تغییرات انرژی کل و انرژی یونش آرگون با دقت بیشتری بررسی خواهد شد.
همچنین مشاهده میشود که فرکانس قطع در حالت غیرفعال بودن برهمکنش همبستگی کاهش یافته است که با توجه به رابطه (8) توجیهپذیر است. در شکل 3 ب و 3 پ نمایه
زمان- فرکانس مربوط به هر یک از حالتهای فعال و غیرفعال بودن برهمکنش همبستگی رسم شده است. افزایش نسبی شدت هماهنگهای تولیدی در حالت غیرفعال بودن برهمکنش همبستگی کاملاً مشهود است.
جدول 1 سهمهای مختلف انرژی را برای اتم آرگون نشان میدهد. انرژی یونش در هر حالت برابر اختلاف انرژی کل اتم آرگون و یون آن در نظر گرفته شده است. انرژی همبستگی حدود 2 درصد انرژی کل را تشکیل میدهد.
مشاهده میشود که با غیرفعالشدن برهمکنش همبستگی، انرژی یونش سیستم به اندازه eV 36/1 کاهش یافته است. کاهش انرژی یونش از طرفی باعث کاهش فرکانس قطع و از طرف دیگر سبب افزایش میزان یونش و افزایش شدت هماهنگها شده است (شکل 3). کاهش انرژی یونش در این حالت حدوداً برابر انرژی یک فوتون لیزر است () و در نتیجه فرکانس قطع نیز حدود از هماهنگ 29- ام به هماهنگ 28- ام تقلیل پیدا کرده است (شکل 3).
3.3 بررسی اثر برهمکنشهای تبادلی و همبستگی در طیف هماهنگهای آرگون
در این بخش اثر برهمکنشهای تبادلی و همبستگی روی فرایند HHG بررسی شده است. در واقع مدل هشت- الکترونی یک بار با فرض فعال بودن همه برهمکنشها و بار دیگر با فرض غیرفعال بودن هر دو برهمکنش تبادلی و همبستگی حل شده است.
جدول 1. سهمهای مختلف انرژی اتم آرگون در حالت پایه آن به ازای فعال و غیرفعال بودن برهمکنش همبستگی. همه مقادیر با واحد eV هستند.
|
با حضور همه برهمکنشها |
بدون برهمکنش همبستگی |
Ekinetic |
47/218 |
90/211 |
Vnn |
0 |
0 |
Vne |
95/1191- |
86/1177- |
VH |
39/498 |
07/489 |
Vx |
92/85- |
29/84- |
Vc |
95/11- |
0 |
Etotal |
96/572- |
19/561- |
Ip |
13/16 |
77/14 |
طیف هماهنگهای تولید شده در دو حالت ذکر شده در شکل 4 الف نمایش داده شده است. نمودار مشکی رنگ مربوط به حالتی است که همه برهمکنشها مفروض شدهاند و نمودار قرمز رنگ مربوط به حالتی است که برهمکنشهای تبادلی و همبستگی غیرفعال هستند. مشاهده میشود که با حذف
برهمکنشهای تبادلی و همبستگی بین الکترونها، شدت هماهنگها بهطور قابل توجهی افزایش یافتهاست. این افزایش شدت به دلیل کاهش چشمگیر انرژی یونش آرگون در حالت غیرفعال بودن برهمکنشهای تبادلی و همبستگی است
(جدول 2). همچنین مشاهده میشود که فرکانس قطع در حالت غیرفعال بودن برهمکنشهای تبادلی و همبستگی از هماهنگ 29-ام به هماهنگ 24-ام (یا 25-ام) کاهش یافته است که به دلیل کاهش انرژی یونش آرگون است (جدول 2). نمایه زمان-فرکانس مربوط به هریک از حالتهای فعال و غیرفعال بودن برهمکنشهای تبادلی و همبستگی در شکل 4 ب و 4 پ رسم شده است. شکل 4 پ افزایش شدت
هماهنگهای تولیدی در حالت غیرفعال بودن برهمکنشهای تبادلی و همبستگی را تأیید میکند. همچنین مشاهده میشود که با غیرفعال شدن برهمکنشهای تبادلی و همبستگی، فرایند HHG یک چرخه زودتر (در زمان o.c. 5/1t=) شروع میشود. در واقع با غیرفعال شدن برهمکنشها انرژی یونش کاهش قابل توجهی یافته و الکترونها حتی در چرخه دوم که دامنه میدان الکتریکی ضعیفتری دارد نیز یونیزه میشوند. در ادامه در جدول 2 سهمهای مختلف انرژی را برای اتم آرگون نشان داده شده است.
همانطور که در جدول 2 مشاهده میشود، انرژی تبادلی و همبستگی جمعاً حدود ۱۷ درصد انرژی کل را تشکیل
میدهند. در نتیجه حذف این برهمکنشها تأثیر قابل توجهی در مقدار انرژی یونش دارد. با غیرفعال شدن برهمکنشهای تبادلی و همبستگی، انرژی یونش سیستم به اندازه eV 3/۹، یعنی بیش از ۵۰ درصد کاهش یافته است. این کاهش قابل توجه انرژی یونش، افزایش شدت هماهنگها در شکل 4 الف را به خوبی تفسیر میکند. کاهش انرژی یونش حدوداً معادل انرژی ۵ فوتون لیزر است (ω0 5 ≈ ΔIp)، لذا کاهش فرکانس قطع را از هماهنگ 29-ام به هماهنگ 24-ام (یا 25-ام) در شکل 3 به خوبی توجیه میکند.
40 |
35 |
35 |
25 |
20 |
15 |
10 |
5 |
0 |
6- |
4- |
2- |
0 |
2 |
40 |
35 |
30 |
25 |
20 |
15 |
10 |
1 |
2 |
3 |
4 |
5 |
6 |
2- |
5/1- |
1- |
5/0- |
0 |
40 |
35 |
30 |
25 |
20 |
15 |
10 |
1 |
2 |
3 |
4 |
5 |
6 |
2- |
5/1- |
1- |
5/0 |
0 |
5/0- |
شکل 4. الف) طیف هماهنگهای تولید شده با حضور همه برهمکنشها (طیف مشکی) و بدون حضور برهمکنشهای تبادلی و همبستگی (طیف قرمز). ب) نمایه زمان- فرکانس با فرض حضور همه برهمکنشها. پ) نمایه زمان- فرکانس با فرض عدم حضور برهمکنشهای تبادلی و همبستگی.
جدول 2. سهمهای مختلف انرژی اتم آرگون در حالت پایه آن به ازای فعال و غیرفعال بودن برهمکنشهای تبادلی و همبستگی. همه مقادیر با واحد eV هستند.
|
با حضور همه برهمکنشها |
بدون برهمکنش های تبادلی و همبستگی |
Ekinetic |
47/218 |
32/177 |
Vnn |
0 |
0 |
Vne |
95/1191- |
76/1095- |
VH |
39/498 |
11/437 |
Vx |
92/85- |
0 |
Vc |
95/11- |
0 |
Etotal |
96/572- |
33/481- |
Ip |
13/16 |
81/6 |
3.4 بررسی اثر برهمکنشهای چند الکترونی در طیف هماهنگهای مولکول مونوکسید دی نیتروژن
در این بخش اثر برهمکنشهای چند الکترونی در طیف هماهنگهای مراتب بالای مولکول مونوکسید دی نیتروژن بررسی میشود. ابتدا اثر حضور بیش از یک الکترون و سپس اثر برهمکنشهای تبادلی و همبستگی در طیف هماهنگها مطالعه میشود. طیف هماهنگهای مراتب بالای مولکول مونوکسید دی نیتروژن در اثر تابش لیزر در شکل 5 رسم شده است. شکل 5 الف طیف هماهنگها را در دو حالت نشان
میدهد. حالت اول با فرض فعال بودن هشت الکترون ظرفیت مولکول بوده و به رنگ مشکی نمایش داده شده است. حالت دوم با فرض فعال بودن تنها یک الکترون از آخرین لایه پر شده مولکول است که با رنگ آبی مشخص شده است. مشاهده
میشود که طیف هماهنگهای در بازههای مختلف
فرکانسی رفتار مختلفی نسبت به یکدیگر دارند. در محدوده
هماهنگهای پایینتر (کمتر از ) طیف مربوط به مدل تک الکترون فعال دارای شدت بالاتری نسبت به مدل هست الکترون فعال است. این ناحیه مربوط الکترونهایی است که برانگیخته میشوند و با برگشت به حالت پایه و گسیل چند فوتونی هماهنگهایی را تولید میکنند.
با توجه به اینکه در حالت هشت الکترون فعال جمعیت الکترونهای برانگیخته بیشتر میشود، انتظار میرود شدت گسیلهای چند فوتونی در این حالت بیشتر باشد. در نتیجه میتوان گفت بین فوتونهای گسیل شده هم انرژی، تداخل ویرانگر صورت گرفته و شدت آنها کاهش یافته است. هماهنگهای بالاتر از 7 که ناشی از فرایند HHG هستند در مدل هشت الکترون فعال دارای شدت بالاتری هستند. دلیل این امر تبهگنی دوگانه تراز آخر مولکول مونوکسید دی نیتروژن (πg2) و مشارکت چهار الکترون آن در فرایند HHG است. در حالیکه در حالت تک الکترون فعال تنها یک الکترون از تراز آخر در فرایندHHG شرکت میکند.
شایان ذکر است که طیف دو مدل تک- الکترونی و هشت-الکترونی در مولکول مونوکسید دی نیتروژن به نسبت اتم آرگون دارای اختلاف شدت کمتری هستند، زیرا تبهگنی آخرین تراز پر شده مولکول مونوکسید دی نیتروژن کمتر است. فرکانس قطع پیشبینی شده مولکول مونوکسید دی نیتروژن توسط مدل سه- گام برابر هماهنگ 27-ام است که با فرکانس قطع مشاهده شده در شکل 5 الف (هماهنگ 29-ام) در تطابق قابل قبولی است. دلیل اختلاف اندک مقدار پیشبینی شده فرکانس قطع با مقدار مشاهده شده آن در شبیهسازی این است که مکان تونل زنی و بازترکیب بسته موج الکترونی جدا شده از تراز HOMO دقیقاً یکسان نیست [26]، در حالیکه در مدل سه- گام و اثبات رابطه (8) فرض شده است جابهجایی الکترون طی فرایند یونش تا بازترکیب صفر است. در واقع بسته موج الکترونی که در مکان 1x تونل میزند، پس از بازگشت ممکن است از موقعیت 1x عبور کرده و در طرف دیگر مولکول با اوربیتال HOMO برهمکنش کرده و بازترکیب شود. مسافت اضافهتری که این بسته موج طی میکند سبب افزایش انرژی جنبشی بسته موج شده و در نتیجه پس از بازترکیب فوتونی با انرژی بیشتر گسیل میکند. این افزایش انرژی برابر کار نیروی «میدان لیزر در لحظه بازترکیب» EL(trec) روی بسته موج الکترونی است که مسافت R را اضافهتر طی میکند،
W ≈ EL(trec).R. مقدار R بیشینه برابر فاصله دو سر مولکول است. این انرژی اضافه میتواند تا حدود eV 5 یعنی معادل 3 شماره هماهنگ (با طول موج 700 نانومتر) فرکانس قطع را افزایش دهد [26].
شکل 5 ب طیف هماهنگهای تولید شده توسط
برهمکنش لیزر با مولکول مونوکسید دی نیتروژن در حالتهای حضور و عدم حضور برهمکنش همبستگی را نمایش میدهد. نمودار مشکی رنگ مربوط به حالتی است که همه برهمکنشها لحاظ شدهاند و نمودار سبز رنگ مربوط به حالتی است که برهمکنش همبستگی نادیده گرفته شدهاست. مشاهده میشود که با حذف برهمکنش همبستگی در محاسبات، شدت هماهنگها اندکی افزایش یافته است. این نتیجه به دلیل کاهش انرژی یونش مولکول و افزایش اندک نرخ یونش آن در حالت غیرفعال بودن برهمکنش همبستگی است (جدول 3). همچنین مشاهده میشود که فرکانس قطع حدود یک مرتبه هماهنگ کاهش یافته است که ناشی از کاهش انرژی یونش مولکول است. انرژی یونش مولکول به اندازه eV 53/1 کاهش یافته است (جدول 3) که حدوداً معادل انرژی یک فوتون لیزر است (). از طرف دیگر، کاهش انرژی یونش در حالت غیرفعال بودن برهمکنش همبستگی سبب افزایش میزان یونش و افزایش اندک شدت هماهنگها در فضای فرکانس شده است که در شکل 4 ب مشاهده میشود.
40 |
35 |
30 |
25 |
20 |
15 |
45 |
0 |
2 |
2- |
4- |
8- |
6- |
0 |
5 |
10 |
50 |
2 |
0 |
2- |
4- |
6- |
8- |
0 |
5 |
10 |
15 |
20 |
25 |
30 |
35 |
40 |
45 |
50 |
2 |
0 |
2- |
4- |
6- |
8- |
0 |
5 |
10 |
15 |
20 |
25 |
30 |
35 |
40 |
45 |
50 |
شکل 5. الف) مقایسه طیف هماهنگهای تولید شده در مدل هشت-الکترونی و تک- الکترونی. ب) مقایسه طیف هماهنگهای تولید شده با حضور همه برهمکنشها و بدون حضور برهمکنش همبستگی. پ) مقایسه طیف هماهنگهای تولید شده با حضور همه برهمکنشها و بدون حضور برهمکنشهای تبادلی و همبستگی.
جدول 3. سهمهای مختلف انرژی مولکول O2N در حالت پایه آن به ازای فعال و غیرفعال بودن برهمکنشهای تبادلی و همبستگی. همه مقادیر با واحد eV هستند.
|
با حضور همه برهمکنشها |
بدون Vc |
بدون Vxc |
Ekinetic |
82/671 |
07/671 |
09/571 |
Vnn |
69/870 |
69/870 |
69/870 |
Vne |
63/3944- |
01/3943- |
32/3712- |
VH |
69/1651 |
66/1650 |
24/1510 |
Vx |
52/198- |
37/198- |
0 |
Vc |
25/25- |
0 |
0 |
Etotal |
19/974- |
95/948- |
29/760- |
Ip |
81/12 |
28/11 |
54/5 |
در شکل 5 پ اثر هر دو برهمکنش تبادلی و همبستگی به طور همزمان روی طیف هماهنگهای تولید شده مطالعه شده است. نمودار مشکی رنگ مربوط به حالتی است که همه
برهمکنشها مفروض هستند و نمودار قرمز رنگ مربوط به حالتی است که برهمکنشهای تبادلی و همبستگی غیرفعال هستند. این بار نیز مشاهده میشود که با حذف برهمکنشهای تبادلی و همبستگی بین الکترونها، شدت هماهنگها به اندازه یک مرتبه بزرگی افزایش یافتهاست. همانطور که در بخش اتم آرگون نیز توضیح داده شد، افزایش شدت هماهنگها به دلیل کاهش انرژی یونش مولکول در حالت غیرفعال بودن
برهمکنشهای تبادلی و همبستگی است. از آنجایی که کاهش انرژی یونش در این حالت (eV 27/7)، بیشتر از حالت غیرفعال بودن برهمکنش همبستگی است، لذا میزان یونش افزایش قابل توجهتری داشته و اثر آن در افزایش شدت هماهنگها مشهودتر است (شکل 5 پ). همچنین مشاهده میشود که فرکانس قطع در حالت غیرفعال بودن
برهمکنشهای تبادلی و همبستگی از هماهنگ 29-م به هماهنگ 25-ام کاهش یافته است. این کاهش ناشی از کاهش انرژی یونش مولکول است که برابر ω0 4 ≈ eV 27/7 ₌ ΔIp (جدول 3) است و با توجه به رابطه (8) قابل انتظار است.
در جدول 3 سهمهای مختلف انرژی مولک